量子化学非绝热动力学的新里程碑：基于多态自适应相似性约束耦合簇理论（CCSD/SCCSD）重建吡嗪超快光弛豫光谱特征
本文利用新开发的自适应多态相似性约束耦合簇理论（SCCSD）结合从头算多态产卵（AIMS）方法，对量子化学非绝热动力学的经典基准——吡嗪分子的超快光弛豫动力学进行了高精度重构，并首次在耦合簇理论水平上高精度模拟了其时间分辨光电子能谱（TR-PES）与X射线吸收光谱（TR-XAS），完美澄清了学术界多年来关于吡嗪光弛豫机制的争议。
本文利用新开发的自适应多态相似性约束耦合簇理论（SCCSD）结合从头算多态产卵（AIMS）方法，对量子化学非绝热动力学的经典基准——吡嗪分子的超快光弛豫动力学进行了高精度重构，并首次在耦合簇理论水平上高精度模拟了其时间分辨光电子能谱（TR-PES）与X射线吸收光谱（TR-XAS），完美澄清了学术界多年来关于吡嗪光弛豫机制的争议。
本文深度解析了使用多态相似性约束耦合簇理论（Multistate SCCSD）结合从头算多重产卵（AIMS）方法对吡嗪超快光弛豫动力学进行的首次高精度模拟，系统阐明了其三态内转换机制，并定量重现了时间分辨光电子能谱与X射线吸收能谱的相干拍频物理图像。