突破强关联与激发态收敛瓶颈：基于流形优化与增广Roothaan-Hall Hessian (ARH) 的自洽场算法深度解析2026-06-03本文深度剖析了将增广Roothaan-Hall Hessian (ARH) 推广至限制性开壳层自洽场 (RO-SCF) 的最新理论突破。通过构建统一的自旋张量表征与Flag流形上的几何二阶优化，该方法彻底解决了铁硫簇等强关联体系以及双行列式激发态计算中的收敛顽疾，相比传统 L-BFGS 及截断牛顿法实现了数倍至数十倍的效率提升。#量化计算#自洽场收敛#开壳层DFT#流形优化#激发态#强关联体系